Karte der Zintl AM2Pn2 Verbindungen

       Die AM2Pn2-Familie (A= Ca, Sr, Ba, Yb, Mg; M = Zn, Cd, Mg; und Pn = N, P, As, Sb, Bi) der Zintl-Phasen ist als thermoelektrische Materialien bekannt und hat kürzlich große Aufmerksamkeit als vielversprechendes Material für Solarabsorber in Einzel- und Tandemsolarzellen erregt. In dieser Arbeit werden wir die gesamte Familie der AM2Pn2-Verbindungen anhand ihrer Grundzustandsstruktur, thermodynamischen Stabilität und elektronischen Struktur aus ersten Prinzipien untersuchen. Wir führen auch Photolumineszenzspektroskopie an Schüttgutpulver- und Dünnschichtproben durch, um unsere Ergebnisse zu verifizieren, einschließlich der ersten Messungen der Bandlücken von SrCd2P2 und CaCd2P2.

      Die AM2Pn2-Verbindungen weisen eine breite Stabilität auf, sind größtenteils isostrukturell zu CaAl2Si2 (P3̅m1) und decken eine große Bandlückenbreite von 0 bis über 3 eV ab. Dies könnte sie für eine Vielzahl von Zwecken nützlich machen, für die wir mehrere Kandidaten vorschlagen, wie z. B. CaZn2N2 für Tandem-Top-Zell-Solarabsorber und SrCd2Sb2 und CaZn2Sb2 für Infrarotdetektoren. Durch die Untersuchung der Bandstrukturen der AM2Pn2 stellen wir fest, dass Mg3Sb2 aufgrund mehrerer Off-Γ-Valenzbandtaschen, die für es unter den hier untersuchten Zusammensetzungen einzigartig sind, das größte Potenzial als thermoelektrisches Material aufweist.

      Hier haben wir die Phasenstabilität und die elektronische Bandstruktur der AM2Pn2-Verbindungen in einer Vielzahl von Zusammensetzungen systematisch untersucht, wobei wir Berechnungen aus ersten Prinzipien verwendet haben und festgestellt haben, dass die Mehrheit der hier untersuchten Zusammensetzungen stabil und isostrukturell ist und dass diese eine große Bandlückenbreite aufweisen. Die Bandlücke nimmt im Allgemeinen ab, wenn die Pn-Masse abnimmt; während Wismutide meist metallisch sind, weisen bestimmte Nitride Bandlücken von mehr als 3 eV auf. Wir vergleichen die Ergebnisse mit der experimentellen Literatur und ergänzen sie durch neue experimentelle Ergebnisse. Unsere Arbeit kann verwendet werden, um etablierte AM2Pn2-Verbindungen zu verstehen, neue AM2Pn2-Verbindungen zur Synthese vorzuschlagen und spezifische Anwendungen für bestimmte Chemikalien vorzuschlagen.